Το μουσείο περιλαμβάνει προϊστορικά ευρήματα από τον τειχισμένο οικισμό του Καστριού και το νεκροταφείο της Χαλανδριανής, καθώς και από την αρχαία πόλη της Σύρου και από άλλες αρχαίες πόλεις των Κυκλάδων.