Το 1968, η Ειρήνη Παπά καταπιάστηκε με το τραγούδι και κυκλοφόρησε ένα σόλο άλμπουμ με τραγούδια του Μίκη Θεοδωράκη. Το 1969, η εταιρεία RCA κυκλοφόρησε το LP βινυλίου της Παπά, Songs of Theodorakis, το οποίο περιλαμβάνει 11 τραγούδια τραγουδισμένα στα ελληνικά, υπό τη διεύθυνση του Χάρη Λεμονόπουλου και σε παραγωγή του Andy Wiswell, με σημειώσεις στο εξώφυλλο στα αγγλικά από τον Μιχάλη Κακογιάννη.

Κυκλοφόρησε σε CD το 2005 (FM 1680). Η Παπά γνώριζε τον Μίκη Θεοδωράκη από τη συνεργασία μαζί του στην ταινία του Ζορμπά ήδη από το 1964. Ο κριτικός Clive Barnes είπε για την ερμηνεία της ότι «η Ειρήνη Παπά είναι γνωστή στο κοινό ως ηθοποιός, αλλά γι’ αυτό τραγουδάει με τέτοια ένταση, η ίδια η εμφάνισή της, με τα κορακίσια μαλλιά της, είναι ένα εξίσου δυναμικό μέσο έκφρασης».

Οι Aphrodite’s Child ιδρύθηκαν το 1967 από τους Βαγγέλη Παπαθανασίου, Ντέμη Ρούσσο, Λουκά Σιδερά, και Αργύρη «Silver» Κουλούρη. Ο Παπαθανασίου και ο Ρούσσος είχαν ήδη επιτυχία στην Ελλάδα παίζοντας παλιότερα στους Forminx και στους Idols αντίστοιχα.

Το 1972 η Ειρήνη Παπά εμφανίστηκε στο άλμπουμ 666 του ελληνικού συγκροτήματος Aphrodite’s Child στο κομμάτι «∞» (άπειρο). Τραγουδάει επανειλημμένα και άγρια πάνω σε μια κρουστική υπόκρουση «I was, I am, I am to come», ανησυχώντας την εταιρεία Mercury, η οποία δίστασε να κυκλοφορήσει το άλμπουμ, προκαλώντας αντιδράσεις με τον «γραφικό οργασμό».

Ο Βαγγέλης Παπαθανασίου περιέγραψε το κομμάτι ως μεταφορά για «τον πόνο της γέννησης και τη χαρά της συνουσίας».

Το 1979, η Polydor κυκλοφόρησε το άλμπουμ της με οκτώ ελληνικά λαϊκά τραγούδια με τίτλο Odes (Ωδές), με ηλεκτρονική μουσική που συνέθεσε ο Βαγγέλης ενώ τους στίχους έγραψε μαζί με την Αριάννα Στασινοπούλου. Μια συλλογή από παραδοσιακά τραγούδια όπως τα «Σαράντα Παλικάρια» και η «Νεραντζούλα» μαζί με πρωτότυπες συνθέσεις του Βαγγέλη Παπαθανασίου.

Η μεγάλη επιτυχία του δίσκου που ηχογραφήθηκε στο Λονδίνο και κυκλοφόρησε το 1979, καλλιτεχνική όσο και εμπορική, επαναλήφθηκε όταν οι δυο τους συνεργάστηκαν ξανά το 1986 στις «Ραψωδίες», μια συλλογή βυζαντινών ύμνων. Εκεί η Ειρήνη Παππά ερμηνεύει μοναδικά ύμνους όπως Τη Υπερμάχω Στρατηγώ και Ω! Γλυκύ μου Έαρ: Όταν δυο διεθνείς Έλληνες έβαλαν τον ελληνικό πολιτισμό και την κληρονομιά του στους προβολείς της διεθνούς σκηνής

Ο σπουδαίος μουσικολόγος Jonny Trunk έγραψε ότι «δεν υπήρχε καμία αμφιβολία για τη δύναμη, τη φωτιά και τις γήινες απολαύσεις της φωνής της Παπάς».