Επόμενο κεφάλαιο στη ζωή του Ανακρέοντος ήταν η Σάμος και η αυλή του Πολυκράτη, όπου κατέστη σύντομα ευνοούμενος του τυράννου. Εκεί φιλοξενήθηκε έως το 522 π.Χ., έτος κατά το οποίο ο Πολυκράτης δολοφονήθηκε πέφτοντας στην παγίδα που του είχε στήσει ο πέρσης Οροίτης, ο σατράπης των Σάρδεων.

Ακολούθησε η εγκατάσταση του Ανακρέοντος στην Αθήνα, στην αυλή του τυράννου Ιππάρχου, γιου του Πεισίστρατου. Εκεί ο ποιητής διέμεινε επί μακρόν, μεταφέροντας την κομψή τέχνη του και δημιουργώντας αρκετούς από τους σωζόμενους στίχους του.

Η δραστηριότητα του Ανακρέοντος στην Αθήνα άφησε ευδιάκριτα ίχνη και χαράχτηκε στη μνήμη των κατοίκων της. Ο ιωνικής καταγωγής ποιητής συνδέθηκε ερωτικά, μεταξύ άλλων, με το νεαρό αριστοκράτη Κριτία, ομώνυμο πρόγονο του πολιτικού, ποιητή και θείου του Πλάτωνα. Έτσι εξηγείται το γιατί σε στίχους του νεότερου Κριτία ο Ανακρέων δοξάζεται ως η ψυχή των συμποσίων, ο ξελογιαστής των γυναικών, ο αριστοτέχνης τραγουδιστής με τη λύρα, ο αντίπαλος του αυλού.

Εξάλλου, αττικά ερυθρόμορφα αγγεία δείχνουν τον Ανακρέοντα να παίζει τη λύρα του περιστοιχισμένος από νέους, ενώ ο Παυσανίας αναφέρει ότι είδε τον ανδριάντα του στην Ακρόπολη, δίπλα σε εκείνον του Ξανθίππου, πατέρα του Περικλή.

Για την τελευταία περίοδο της ζωής του Ανακρέοντος δεν έχουμε στη διάθεσή μας σαφείς πληροφορίες. Θεωρείται πιθανή η διαμονή του στη Θεσσαλία για περιορισμένο χρονικό διάστημα, ενώ υπάρχει διχογνωμία ως προς τον τόπο όπου απεβίωσε και ενταφιάστηκε.

Ανακρέων, η τέχνη της ύψιστης ιωνικής ωριμότητας (Μέρος Α’)